Day tinha uma afinidade para com os anarquistas, e o Catholic Worker, até hoje, muitas vezes vê as suas próprias ações de hospitalidade à luz das tendências anarquistas de Day.
Em junho de 1955, Day uniu-se a um grupo de pacifistas para se recusar a participar de exercícios de defesa civil. Day e outras seis pessoas assumiram a posição de que a sua recusa não era uma disputa legal, mas sim filosófica. Como citado na sua página da Wikipédia, Day disse que ela estava fazendo uma "penitência pública" pela primeira utilização de uma bomba atômica por parte dos Estados Unidos.
À semelhança de outros católicos reformistas da época, Day tornou-se uma entusiasta do Concílio Vaticano II em meados dos anos 1960. Ela esperava que ele endossaria a não violência como princípio fundamental da fé católica, rejeitando a teoria da Igreja da "guerra justa", que ela argumentava que não fazia mais sentido e violava os mandatos dos Evangelhos. Ela afirmou ser imoral não apenas o uso, mas também o armazenamento de armas nucleares, chamando-as de atos de terror.
Ela pressionou os bispos em Roma e se uniu a outras mulheres em um jejum de 10 dias, na tentativa de chamar a atenção para os seus pontos de vista não violentos. Ela escreveu que ficou satisfeita quando o Concílio emitiu um documento dizendo que a guerra nuclear era incompatível com a tradicional teoria católica da guerra justa.