Mustafa Kemal, atama emrini beklerken siyasal çalışmalarını sürdürüyordu. Arkadaşları ile tuttukları bir evde düzenledikleri toplantılarda, kendi aralarında ülkenin siyasi geleceğini tartışıyor, yasak yayınları okuyorlardı. Eski bir arkadaşlarının ihbarı üzerine yakalanarak tutuklandılar. Fakat birkaç ay tutuklu kaldıktan sonra serbest bırakıldılar. Salıverildikten sonra sarayda oluşan kuşkular etkili olur ve Mustafa Kemal İstanbul’dan çok uzaklara Şam’da bulunan 5. orduya atanır. Meslek hayatına Şam’da 30. Süvari Alayı’nda stajyer olarak başlar.
Suriye’deki kıta hayatı, daha sonraki askerî ve siyasî hayatı için değerli gözlemlerle geçti. Devlet yönetiminin kötülüğünü, sistemin çürümüşlüğünü, ordunun yetiştirilmesindeki eksikliği, kötü yönetim yüzünden halkın çektiği zorlukları ve sıkıntıları burada yakından görme fırsatı buldu. Mustafa Kemal’in Şam’a ulaşmasından bir süre sonra Havran’da çıkan Dürzi ayaklanmasının bastırılmasında görev aldı. Ayaklanmalar Çerkeslerin yerleştirilmiş olduğu Kuneytra bölgesinde de sürüyordu. Mustafa Kemal’in, görev yaptığı alay bu ayaklanmaları bastırmakla uğraşıyordu. Bazı yerleşim birimlerindeki ayaklanmalar onun uzlaştırıcılığı sayesinde kan dökülmeden bastırıldı.
1906 yılı Ekimi’nde birkaç arkadaşı ile Şam’da Vatan ve Hürriyet Cemiyeti’ni kurdu. Bu derneği geliştirmek için Makedonya’ya gitmek istiyordu. Arkadaşlarının temin ettiği bir izin kağıdından yararlanarak Selanik’e gitti. Burada dört ay kalan Mustafa Kemal, cemiyetin bir şubesini kurdu. Birliğinden ayrıldığı öğrenilince ve tutuklama emri çıkması üzerine Yafa’ya dönmek zorunda kaldı. Daha sonra 14 Kasım 1906’da topçu sınıfında staj yapmak üzere Şam’a geldi.
Bu stajı tamamladıktan sonra 20 Haziran 1907’de Kolağası rütbesi ile Şam’da bulunan 5. ordunun kurmaylığına atandı. Memleketin kaderi ile yakından ilgilenmek isteyen Mustafa Kemal Selanik’e gitmeyi arzuluyordu. Dostlarının yardımı ile 16 Eylül 1907’de 3. orduya atanarak Selanik’te ordu müşirlik kurmayına memur edildi. Bu görevine ek olarak Selanik-Üsküp demiryolu müfettişliği de ona verildi.
Mustafa Kemal, 1908 yılı Eylül ayı sonlarında Meşrutiyet’in ilanına karşı başlayan ayaklanmayı bastırmak üzere Trablusgarp’a gönderildi. Önce İbrahim Paşa ile görüşen Mustafa Kemal, askeri birliklerin ayaklanmacılara karşı bir tedbir almak niyetinde olmadıklarını anladı. Ayaklanmacıların elebaşıları ile Büyük Cami’ye gittiğinde bunların görevlerinden atılmaktan korkan memurlar olduklarını anladı. Onlara teminat verdikten sonra ayaklananların elebaşılarından bir şeyh ile görüştü.