Byl vybrán jako pilot do záložní posádky Gemini 10, což mu ale nedávalo šanci se dostat do vesmíru.
Byl vybrán jako pilot do záložní posádky Gemini 10, což mu ale nedávalo šanci se dostat do vesmíru. Když ale zemřela v roce 1966 při letecké nehodě posádka Gemini 9, byl Aldrin přeřazen do její záložní posádky. Do kosmu vylétl 11. listopadu 1966 s Jamesem Lovellem na palubě Gemini 11. Během letu se spojili s posledním stupněm rakety Agena. Součástí mise byl i výstup pět a půl hodinový výstup Aldrina do vesmíru.