Vào ngày 11 tháng 9 năm 1911, một phi hành đoàn gồm các công nhân xưởng đóng tàu đã chuyển tàu từ Hamburg đến Kiel thông qua Skagerrak. Vào ngày 30 tháng 9, con tàu được đưa vào hoạt động, dưới sự chỉ huy của Kapitän zur See von, và thay thế Roon trong Đơn vị Thám hiểm Mann. Các thử nghiệm trên biển tiếp tục cho đến ngày 1 tháng 4 năm 1912. Moltke là con tàu thủ đô duy nhất của Đức từng đến thăm Hoa Kỳ.
Thế chiến thứ nhất