Viết tiếp cho đoạn này - Vào ngày 17 tháng 1 năm 2021, Koeman đã quản lý Barcelona lần đầu tiên trong trận chung kết cúp, với đội bóng của anh thua 3-2 trước Athletic Bilbao sau thời gian thêm vào trận chung kết Supercopa de España 2020-21
tại sân vận động La Cartuja ở Seville. Vào ngày 7 tháng 2, Koeman đã dẫn dắt Barcelona giành chiến thắng thứ sáu liên tiếp tại La Liga sau khi giành chiến thắng 3-2 trước Real Betis, bằng với thành tích của Luis Enrique đạt được trong mùa giải 2015-16. Vào ngày 11 tháng 3, Barcelona đã bị loại khỏi Champions League trong vòng 16 đấu với PSG sau khi không thể đảo ngược thất bại 1 - 4 trên sân nhà, thua 2 - 5 trên tổng số. Vào ngày 10 tháng 4, 19 trận đấu bất bại của Barcelona ở La Liga đã kết thúc sau khi thua Real Madrid 2-1 trên sân khách trong "El Clásico" thứ hai của mùa giải. Vào ngày 17 tháng 4, Koeman đã dẫn dắt "Barça" giành chiến thắng 4-0 trước Athletic Bilbao trong trận chung kết Copa del Rey 2021, trả thù cho thất bại Supercopa tại cùng địa điểm ba tháng trước đó. Vào ngày 29 tháng 4, Barcelona đã có cơ hội vàng để lên đầu La Liga nhưng không thể tận dụng được sau khi thua Granada 2-1 mặc dù dẫn đầu. Vụ cáo danh hiệu của Barcelona đã kết thúc với một sự thất vọng sau khi chỉ giành chiến thắng hai trong năm trận đấu cuối cùng của họ và cuối cùng đã kết thúc thứ ba trong bảng xếp hạng. Vào ngày 3 tháng 6, chủ tịch câu lạc bộ Joan Laporta đã xác nhận rằng Koeman sẽ tiếp tục phụ trách một mùa giải nữa.