Trong số 711.228 người của tỉnh (2012), chỉ có khoảng 1/9 sống ở thủ đô, Toledo, cũng là thủ đô của cộng đồng tự trị. Các đô thị đông dân nhất trong tỉnh là Toledo và Talavera de la Reina với 83.741 và 83.303 cư dân mỗi người (INE, 2017).
Toledo