그림 형제의 고향은 독일 헤센주 프랑크푸르트 인근의 하나우로, 형 야코프 그림은 1785년 1월 4일에 동생 빌헬름 그림은 1786년 2월 24일에 태어났다. 9남매 중 셋은 어려서 죽었다. 고향에서 목가적인 생활을 하던 그림 일가는 아버지가 1790년 한센 공 수하의 일자리를 얻어 도시로 이사하였다. 1796년 아버지가 사망하자 가족은 다시 하나우로 돌아왔으며 2년뒤 할아버지마저 사망하여 어머니와 그의 가족들은 이곳 저곳을 전전하였다. 어머니의 재혼으로 양아버지 밑에 있게 된 그림 형제는 후일 당시의 경험을 바탕으로 신데렐라 이야기를 쓰게 되었다는 해석이 있다. 그러나 이러한 의견은 그림 형제의 이야기가 전해오던 민담을 소재로 한 것이라는 점에서 신빙성이 떨어진다. 심슨과 라우드는 다음과 같은 이유로 이러한 해석을 부정한다. 
그림 형제는 체록한 이야기를 윤색하지 않고 그대로 출판하는 것을 원칙으로 하였다. 그들은 이야기가 교훈을 전달해야 한다고 생각하지 않았으며 전해온 그대로 기록되어야 가장 사실적인 이야기를 재현할 수 있다고 생각하였다.|심슨, 라우드, 2000

토머스 오닐은 1999년 《네셔널 지오그래픽》12월 호에서 그림 형제의 작업에 대해 다음과 같이 설명하였다. 
학자들과 정신과 의사들은 그림형제의 매혹적이나 냉혹한 이야기를 접하면서 자꾸 "이게 무슨 뜻일까?"하고 묻는다.|토머스 오닐, 1999

그림 형제의 작업 방식을 보다 확실히 보여 주는 작품으로는 《열두 형제》를 들 수 있다. 

그림 형제는 카셀의 프리드리히 김나지움을 졸업하고 마르부르크 대학교에서 수학하였다. 당시 마르부르크 대학교에는 프리드리히 카를 폰 사비니가 교수로 재직하고 있었으며 그림 형제는 그로 인해 과거에 대한 관심을 갖게 되었다. 그림 형제는 20대 초반부터 언어학과 문헌학을 연구하여 그림 법칙을 정립하였다. 그림 형제는 언어학의 자료로 삼기 위해 이야기들을 수집하였다. 연구의 부수적 자료로 수집한 이 이야기들은 삽시간에 유명해졌다.

1808년 야코프 그림은 베스트팔렌 왕국의 국왕이었던 제롬 보나파르트로부터 수석 언어학자의 칭호를 수여받았다. 1812년 그림 형제는 그 동안 수집한 이야기들을 묶어 첫 번째 이야기 집 《어린이와 가정을 위한 이야기》를 발간하였다. 이 이야기 책에는 그들이 농부와 마을 사람들로부터 전해들은 이야기들과 함께 다른 언어로 이미 출간되어 알려져 있던 샤를 페로의 이야기 같은 것들도 수록되었다. 야코프는 학문적 연구를 보다 중요시 한 반면 동생 빌헬름은 아동에게 알맞은 문학적 요소를 보다 강조하였다. 그들은 민속학과 원시 문학에도 관심을 보였다. 1816년 그림형제는 카젤의 도서관에 취직하였다. 그 후 2년간의 작업을 거쳐 그림형제는 독일의 전설과 초기 문학을 묶어 두 번째 이야기집을 펴냈다.

그림 형제는 그림 법칙을 비롯한 독일어 연구를 계속하였고 1830년 괴팅겐 대학교에 교수로 재직하게 되었다. 야코프는 1830년 괴팅겐 대학교의 언어학 교수이자 도서관장으로 취임하였고 빌헬름은 1835년 교수가 되었다.

1837년 그림형제와 괴팅겐 대학 5명의 교수들은 하노버 왕국의 에르네스트 아우구스투스 1세 가 자유 헌법을 철폐하려하는 것에 반대하는 청원을 제출하였다. 괴팅겐의 7인으로 불리는 이들은 이일로 인해 파면되었다. 이듬해인 1838년 프로이센 왕국의 초빙으로 그림 형제는 베를린으로 이주하였다. 

말년의 그림 형제는 독일어 사전을 만드는 작업을 계속하여 1854년 출간하였다. 형 야코프는 평생 독신이었으며 동생 빌헬름은 헨리에테 도로세아와 결혼하여 4명의 자녀를 두었다. 도르트헨이란 애칭으로 불리던 빌헬름의 아내는 그림 형제와 빨간 두건을 함께 들으며 자란 소꿉 친구였다.

1859년 12월 16일 동생 빌헬름이 베를린에서 사망하였다. 형 아코프는 사전 제작 작업을 계속하다 1863년 11월 20일 사망하였다.
그림 형제에게 수석 언어학자 칭호를 달아 준 왕은 누구인가?
제롬 보나파르트