১৯৫৬ থেকে ১৯৭০ সাল পর্যন্ত নিয়মিত তার সম্পাদনায় সাহিত্য মাসিক পত্রিকা সমকাল প্রকাশিত হয়। এই পত্রিকা  সম্পাদনাই বাংলা সাহিত্যাঙ্গনে তার সর্বাধিক গুরুত্বপূর্ণ অবদান হিসেবে স্বীকৃত। সে সময়ের তরুণ লেখকদের উত্সাহ দান ও জাতীয়তাবোধ সমুন্নত রাখার পাশাপাশি সৃজনশীল সাহিত্যচর্চাকে বেগবান করার ক্ষেত্রে এ পত্রিকার গুরুত্ব ছিল অপরিসীম। আইয়ুব খানের শাসনামলে সমকাল দেশাত্মবোধক, নির্ভীক ও মুক্তচিন্তার রচনা প্রকাশের জন্য তিনি সরকারের বিষ নজরে পড়েন। সমকালের দুটি সংখ্যা সরকার বাজেয়াপ্ত করে। তবু তিনি সরকারের কাছে মাথা নত না করে তার সম্পাদনা কর্ম চালিয়ে যান। ১৯৫৮ সালে সমকাল মুদ্রায়ণ নামে একটি ছাপাখানা ও সমকাল প্রকাশনী নামে একটি  প্রকাশনা সংস্থাও তিনি স্থাপন করেন। সিকান্দার আবু জাফর সাহিত্যের প্রায় সব শাখায় বিচরণ করেছেন। কবিতা, নাটক, উপন্যাস, অনুবাদ, গান, শিশুসাহিত্য ইত্যাদি শাখায় তার সৃজনশীল প্রতিভার পরিচয় পাওয়া যায়। তার রচিত উল্লেখযোগ্য গ্রন্থগুলো হলো- কবিতা : প্রসন্ন প্রহর (১৯৬৫), বৈরী বৃষ্টিতে (১৯৬৫), তিমিরান্তিক (১৯৬৫), কবিতা ১৩৭২ (১৯৬৮), বৃশ্চিক লগ্ন (১৯৭১); নাটক : শকুন্তলা উপাখ্যান (১৯৫৮), সিরাজউদ্দৌলা (১৯৬৫), মহাকবি আলাওল (১৯৬৫); উপন্যাস : মাটি আর অশ্রু (১৯৪২), পূরবী (১৯৪৪), নতুন সকাল (১৯৪৫); কিশোর পাঠ :  জয়ের পথে (উপন্যাস ১৯৪২), নবী কাহিনী (জীবনী ১৯৫১); অনুবাদ : রুবাইয়াত্ ওমর খৈয়াম (১৯৬৬) সেন্ট লুইয়ের সেতু (১৯৬১), বার্নার্ড মালামুডের জাদুর কলস (১৯৫৯), সিংয়ের নাটক (১৯৭১); গান : মালব কৌশিক (১৯৬৯)। তিনি ছয়শর অধিক গান রচনা করেন। কবিতায় তিনি ছিলেন জীবনবাদী ও স্বাধীনতাকামী। ৬৯-এর গণঅভ্যুত্থান এবং ১৯৭১ সালে বাংলাদেশের মুক্তিযুদ্ধ চলাকালে তার রচিত আমাদের সংগ্রাম চলবেইবাংলা ছাড়ো ইত্যাদি কবিতা জনগণকে বিশেষভাবে অনুপ্রাণিত করে। মুক্তিযুদ্ধের সময় তিনি মুজিবনগর থেকে প্রকাশিত সাপ্তাহিক পত্র অভিযান  সম্পাদনা করেন। স্বাধীনতার পর তিনি মৌলিক অধিকার সংরক্ষণ ও আইন সাহায্য কমিটির প্রতিষ্ঠাতা সভাপতি হন। 