Betancourt también enfrentó oposición de grupos extremistas y unidades armadas. Una fracción se separó de AD y formó el Movimiento Izquierdista Revolucionario (MIR). Cuando los izquierdistas se involucraron en dos fallidas revueltas en bases navales en 1962, Betancourt eliminó las libertades civiles. Elementos de la izquierda formaron desde entonces las Fuerzas Armadas de Liberación Nacional (FALN), un grupo guerrillero de izquierda creado por el Partido Comunista de Venezuela (PCV) que realizó varios ataques terroristas en contra del gobierno. Fue aplacado paulatinamente con la fuerte militarización del país y la persecución de sus principales líderes, aunque la lucha armada se sobreviviría por los siguientes diez años. Betancourt también enfrentó un atentado en su contra, efectuado supuestamente por grupos simpatizantes del derrocado Marcos Pérez Jiménez apoyados por Rafael Leónidas Trujillo, dictador de la República Dominicana para entonces. El viernes 24 de junio de 1960 a las 9:30 de la mañana, durante el desfile militar que conmemoraba la Batalla de Carabobo, una bomba estalló en la avenida de Los Próceres en la ciudad de Caracas, incendiando el automóvil en que viajaba Betancourt. El jefe de su escolta, el Coronel Ramón Armas Pérez, murió en el atentado. Betancourt corrió con mejor suerte, ya que solo sufrió heridas menores en las dos manos.