Nadaog si Legarda sa pagkabise-presidente ni Jejomar Binay, siya nagikatolo sana sa 2010 Philippine presidential elections. Bilang resulta, siya nagpadagos pang magserbe sa senado. Kan 2010, si Legarda tinawan nin chairmanship para sa mga komitiba sa senador para sa climate change, cultural communities, asin foreign affairs. Siya nagduduman sa United Nations para magdeposito kan mga ratipikasyon kan Pilipinas bilang miyembro kan International Criminal Court. Bilang resulta kan pagkagana kan kaso ni Koko Pimentel laban sa pagkagana ni Juan Miguel Zubiri, may mga ebidensiyang nagluwas suporta sa alegasyon ni Legardas sa pandaraya kan kalaban na si Noli de Castro asin Gloria Macapagal-Arroyo. Asin an saiyang mga suportadores nag-rally laban kay de Castro, ta pagtubod na an 2004 vice presidency hinabon kay Legarda sa paagi kan pandaraya sa pirilian ni de Castro.