I conde de Villada dende 1625, heredól títulu de marqués de Távara cuandol so padre Antonio Pimentel, entós daquella virrei de Sicilia, finó en 1627; Enrique asocedió-y tamién de volao como presidente interín del reinu de Sicilia. Caballero de la orde de Alcántara, gentilhombre de cámara de Felipe IV y ministru del so conseyu de guerra, foi sucesivamente virrei de Navarra y dAragón en 1641, capitán xeneral de Castiella la Vieya y dempués de Galicia mientres la guerra de Portugal y gobernador del Conseyu dOrdes dende 1655 hasta la so muerte. Casó en primeres nupcias con Francisca de Córdoba, fía de los duques de Sessa; en segundes con Antonia de Moscoso, vilba del conde de Palma Luis de Portocarrero; y en terceres con Ana Francisca de Borja y Doria, fía de los duques de Gandía.