Tuvo presente nel sitiu de Nicea, según na batalla de Dorilea en 1097, pero onde llevó a cabu la so meyor actuación foi na toma de Antioquía. Los cruzaos creyeron que los turcos selyúcides fuxeren de la ciudá, motivu pol que Raimundo unviol so exércitu pa ocupala, con ello ofendió a Bohemundo que quería la ciudá pa él. Mentanto la ciudá, nun fuera abandonada polos turcos y tuvo que ser conquistada polos cruzaos, conquista que pudo ser realizada en xunu de 1098 dempués dun llargu sitiu nel que los entueyos dientro del exércitu cruzáu fueron enormes. Raimundo conquistól palatium Cassiani (entós palaciu del Emir) y la torre que sasitiaba sobre la puerta de la ponte. Al poco tiempu los cruzaos quedaron sitiaos de la mesma dientro de la ciudá por Kerbogha, mientres esti segundu sitiu Raimundo atopábase enfermu, pero los sos siguidores llevaron a cabu una intensa actividá espiritual que desaguó nel descubrimientu de la Llanza Sagrada per parte dun monxu llamáu Pedro Bartolomé.