En xineru de 2011, tomól cargu de direutor téunicu del Catania, club que satopaba na Serie A dItalia. Loxetivu pol cual fuera contratáu yera claru: salvar a la institución de los últimos llugares de la tabla de la Seria A 2010-11. Colaba decimoquintu, ente venti equipos na competición, y a tres puntos percima de la zona de descensu. Depués de media temporada nel Catania, Simeone llogró salvalo del descensu realizando, amás, la meyor campaña del equipu na Serie A terminando decimoterceru, diez puntos percima de la zona de descensu. Dempués del llabor realizáu, y a pesar de tener contratu por una temporada más, Simeone decidió rescindir el contratu que lu venceyaba col Catania.