En destacando nuna obra teatral, Smith robló un contratu colos estudios Warner Brothers. Les sos primeres actuaciones yeren en pequeños papeles ensin reflexar nos títulos de creitu, precisando dellos años por que la so carrera cobrara importancia. El so primer papel acreditáu foi nel llargumetraxe Dive Bomber (1941), interpretando al personaxe femenín principal, xunto a Errol Flynn. La so actuación en The Constant Nymph (1943) foi bien recibida, y supúnxo-y el pasu a papeles más importantes. Na década de 1940 actuó con delles de les grandes estrelles masculines de la dómina, incluyendo a Errol Flynn en Gentleman Jim (1942) y San Antonio (1945) (na cual ella cantaba una versión de la balada Some sunday morning), Humphrey Bogart en The Two Mrs. Carrolls (1947), Cary Grant en Night and Day (1946), y Bing Crosby en Here Comes the Groom (1951).