En 2006, DiCaprio protagonizó Blood Diamond y The Departed. Na película bélica dEdward Zwick, Blood Diamond, DiCaprio co-protagonizó xunto a Jennifer Connelly y Djimon Hounsou ya interpretó a un contrabandista de diamantes de Rhodesia, que participa na guerra civil en Sierra Leona. El filme recibió crítiques favorables polo xeneral y DiCaprio foi emponderáu pola autenticidá del so acentu afrikáner, abondo malo demular. En The Departed de Scorsese, interpretó a Billy Costigan, un policía estatal que trabaya infiltrado na mafia irlandesa de Boston. Tuvo revisiones bien positives y convirtióse nuna de les películes más valoraes de 2006.<ref>{{cita web|url=http://www.rottentomatoes.com/m/departed/|títulu=The Departed (2006)|fechaaccesu=17 dochobre de 2009|editorial=Rotten Tomatoes|idioma=inglés}}</ref> Con un presupuestu de 90 millones USD, tamién surdió como la collaboración de DiCaprio y Scorsese más taquillera hasta la fecha, yá que superó con facilidál récor de The Aviator de 213xa07 millones USD. La interpretación de DiCaprio en The Departed foi aplaudida pola crítica y valió-y un Premiu Satellite al meyor actor de repartu. El mesmu añu, foi nomáu dos veces na categoría de Meyor Actor por Blood Diamond y The Departed nos Globos dOru y recibió dos nominaciones a los Premios del Sindicatu dActores, una al Meyor Actor por Blood Diamond y otra al Meyor Actor de Repartu por The Departed. Llogró una nominación al Óscar al meyor actor por Blood Diamond.