En 1971 foi ganáu nes eleiciones pa presidente del so país, pero nesi añu consiguió ser escoyíu comol socesor dO Thant como secretariu xeneral de les Naciones Xuníes. Foi reelixíu en 1976 a pesar de cierta oposición. Al concluyir este, un vetu impuestu por China torgólu presentase pa un tercer mandatu, siendo reemplazáu por Javier Pérez de Cuéllar. Mientres foi secretariu xeneral, Waldheim abrió y dirixó múltiples conferencies internacionales auspiciadas pola ONX. Ente estes inclúyense la Tercer sesión de la Conferencia de Comerciu y desenvolvimientu de les Naciones Xuníes (Santiago, abril de 1972); la Conferencia de les Naciones Xuníes avera del Ambiente Humano (Estocolmu, xunu de 1972); la Tercer Conferencia de les Naciones Xuníes sobre la Llei del Mar (Caraques, xunu de 1974); la Conferencia sobre la Población Mundial (Bucuresti, agostu de 1974) y la Conferencia sobre lAlimentación mundial (Roma, payares de 1974).