El primer papel cinematográficu de relevancia de Klemperer foi'l de psiquiatra na película d'Alfred Hitchcock The Wrong Man (1956). Darréu destacó la so interpretación nel filme de 1961 Judgment at Nuremberg. Esta producción trataba sobre los Xuicios de Núremberg posteriores a la Segunda Guerra Mundial, y na mesma Klemperer encarnaba a Emil Hahn, un xuez nazi, y unu de los acusaos nel xuiciu. Antes d'ello, fixo un pequeñu papel nel filme d'Errol Flynn Istanbul (1957), y esi mesmu añu intervieno nel episodiu "Comstock Conspiracy" de la serie Maverick. Amás, en 1961 fixo'l papel principal de la película Operation Eichmann. Na televisión foi artista convidáu de la serie de Brian Keith Crusader, un drama sobre la Guerra Fría emitíu pola CBS.