En 2002, Love empezó a componer un álbum con Linda Perry, tituláu America's Sweetheart. Love robló con Virgin Records pa llanzalo, y nun principiu grabar en Francia, pero viose obligada pol sellu a volver grabar tol álbum nel branu de 2003. America's Sweetheart foi llanzáu en febreru de 2004, y foi acoyíu con crítiques variaes. Spin llamar un «encesu actu de voluntá artística, y un fayadizu siguimientu a Live Through This de 1994» y concedió-y ocho de diez estrelles, ente que Rolling Stone suxurió que, «pa persones qu'esfruten viendo celebridaes desmoronarse, America's Sweetheart tien de ser más risonderu qu'un maratón d'Osbournes.» L'álbum vendió 86.000 copies nos sos primeros trés meses, colos senciellos «Monu» y «Hold on to Me», dambos de los cualos ganó posiciones competentes nes llistes d'álbumes. Love espresó públicamente'l so arrepentimientu sobre'l discu delles vegaes, llamándolo «un álbum de mierda» y razonando que los sos problemes de drogues nesi momentu yeren los culpables. Poco dempués de que'l discu foi llanzáu, Love díxo-y a Kurt Loder en TRL: «Nun puedo esistir como artista en solitariu. Ye una chancia». Love tamién collaboró nun cómic manga, Princesa Ai, que foi llanzáu n'abril de 2004.