Nació en Ceilán onde'l so padre, Richard Cayley, yera'l líder del sistema xudicial. Cayley llegó a Inglaterra a los siete años. Asistió al Stamford High School, Lincolnshire. Foi estudiante de la Universidá de Londres antes d'estudiar horticultura na Universidá de Reading onde llogró'l so títulu en 1908 siendo la primera de la clase y recibiendo una medaya d'honor.