Walton nació en Dungarvan, fíu d'un ministru metodista. Graduar nel Colexu Metodista de Belfast (1922) y nel Colexu de la Trinidá de Cambridge (1927). Dende 1927 hasta 1934 dedicar a la investigación en física nuclear so la direición de lord Rutherford, en Oxford, y collaboró con sir John Cockcroft na construcción d'unu de los primeres desintegradores d'átomos. En 1934 incorporar al Colexu de la Trinidá y dende 1946 hasta 1974 desempeñó la cátedra Erasmus Smith de filosofía natural y esperimental.