У аснаванні Валдайскага ўзвышша знаходзяцца карэнныя пароды (каменнавугальныя вапнякі, мергелі, гліны), якія складаюць паўночна-заходняе крыло Маскоўскай сінеклізы і перакрытыя ледавіковыми і водна-ледавіковымі адкладаннямі.