Abstract高分子物質は、極めて複雑に結晶相、非晶相が集まり、高次組織を形成している。どのようなプロセスでランダムコイルの溶融状態が、規則的なラメラ構造の形成へつながっていくのか?どれぐらいの速さで、そのような変化が起こるのか?これらの疑問に対し、これまで分子レベルからの解明がなされてこなかった。本質を分子レベルから探ることを目的としたものである。試料としては最も基本的で重要なポリエチレンを用いた。実験は、溶融状態から所定の結晶化温度(Tc)まで試料温度を瞬間に変え、この一定のTcにおいて時間とともに起こる結晶化挙動を追跡していく、いわゆる温度ジャンプ法に基づいて行った。trans形態特有のバンドが生じ、その強度を増加させた。Transバンドが強度を強めはじめた。赤外スペクトルの測定と平行して小角X線散乱の時間分解測定を、やはり温度ジャンプの過程で行った。(高エネルギー物理学研究所、フォトンファクトリー)。これらのデータから次のような構造変化が浮かびあがってくる。溶融状態の中に比較的長い、しかしコンフォーメーション的に乱れたトランス連鎖の量が増える。trans連鎖の量がさらに急増し、乱れた内部構造の孤立ラメラが出現する。時間がたつと、この乱れた相は規則的な斜方晶型構造へ転移し、ラメラの厚さも増してくる。時間がたつと、ラメラ同士が積層構造を作り、X線小角散乱に長周期に基づく信号が観測されるようになる。内部構造がより緻密な分子鎖パッキングをするとともに、ラメラの間に新たにラメラが生じ、見かけの長周期が次第に短くなっていく。この機構は極めて自然な(ある意味で常識的な)描像ではあるが、しかし、この何でもないイメージがこれまで実験的にきっちり証明されてこなかったことに、我々は意外性を感じている。