6月17日公開の松竹系映画『タイヨウのうた』に主演で出演し、女優デビュー。中規模公開の映画にも関わらず、興行収入11億円を突破するヒットとなる。表題曲は同映画の主題歌に起用され、カップリングの2曲は同映画の挿入歌に起用された。6月26日付オリコン週間シングルチャートで初登場3位を記録し、シングル・アルバムを通じて自身初のトップ3入りとなった。10月2日付オリコン週間シングルチャートで初登場2位となり、自己最高記録を更新した[18]。表題曲はテレビ東京系アニメ『BLEACH』のオープニングテーマに起用された。2月16日、第30回日本アカデミー賞にて、『タイヨウのうた』で新人俳優賞を受賞[19]。3月7日、8thシングル「CHE.R.RY」を発売。KDDI「LISMO!」のCMソングに起用された。4月16日付オリコン週間アルバムチャートで初登場1位を獲得し、シングル・アルバムを通じて自身初の1位獲得となった[20]。Generation/Understand」を発売。Generation」はテレビ朝日系ドラマ『生徒諸君!』の主題歌に起用され、「Understand」はビターズ・エンド配給映画『サイドカーに犬』の主題歌に起用された。6月25日付オリコン週間シングルチャートで初登場1位を獲得し、シングルでは自身初の1位獲得となった[21]。表題曲は東宝系映画『クローズド・ノート』の主題歌に起用された。10月8日付オリコン週間シングルチャートで初登場1位を獲得し、2作連続の1位獲得となった[22]。Budokan』を開催。2008年2月27日、11thシングル「Namidairo」を発売。表題曲はテレビ朝日系ドラマ『4姉妹探偵団』の主題歌に起用された。表題曲は江崎グリコ「ウォータリングキスミントガム」のCMソングに起用された。YESTERDAY』を発売。YEAH」はフジテレビ系『めざにゅ〜』のテーマソングに起用された。4月21日付オリコン週間アルバムチャートで初登場1位を獲得し、2作連続の1位獲得となった。7月14日付オリコン週間シングルチャートで初登場1位を獲得し、2作ぶりの1位獲得となった[23]。YESTERDAY〜』を開催。8月29日、制作活動に専念するため、リフレッシュ休暇に入ることを発表。これに伴い、秋に開催予定だったファンクラブツアーの中止も発表され、オフィシャルファンクラブ「YUI-net.club」の新規入会・継続の受付を停止し、会員の希望者には会費の全額返金も行われた。STORIES』を発売。You.」キャンペーンのテーマソングに起用された。11月24日付オリコン週間アルバムチャートで初登場1位を獲得。女性アーティストのカップリング集による1位獲得は史上2人目の記録となった[24]。it」を提供することを発表[25]。自身初の楽曲提供となった。6月3日、13thシングル「again」を発売し、活動を再開。ALCHEMIST』のオープニングテーマに起用された。6月15日付オリコン週間シングルチャートで初登場1位を獲得。初動売上は自身初の10万枚突破となり、自己最高記録を更新した[26]。FESTIVAL』に5年連続で出演。活動再開後では初めて公の場に登場した[27]。die」は同映画の劇中歌に起用された。10月19日付オリコン週間シングルチャートで初登場1位を獲得。女性シンガーソングライターによるシングルでの3作連続1位は史上3人目の記録となった[28]。2010年1月20日、15thシングル「GLORIA」を発売。表題曲はベネッセコーポレーション「進研ゼミ高校講座」のCMソングに起用された。2月1日付オリコン週間シングルチャートで初登場1位を獲得。女性シンガーソングライターによるシングルでの4作連続1位は史上2人目の記録となった[29]。Mother」を発売。表題曲ではピアノを演奏する姿を初めて披露した。6月14日付オリコン週間シングルチャートで初登場1位を獲得し、5作連続の1位獲得となった[30]。6月4日、テレビ朝日系『ミュージックステーション』に出演。テレビ番組への出演は約2年ぶりで、活動再開後では初となった。Me」はフジテレビ系ドラマ『夏の恋は虹色に輝く』の挿入歌に起用された。7月26日付オリコン週間アルバムチャートで初登場1位を獲得し、4作連続の1位獲得となった。You.」の企画でスウェーデンへ渡った。11月24日、17thシングル「Rain」を発売。表題曲はフジテレビ系ドラマ『パーフェクト・リポート』の主題歌に起用された。12月6日付オリコン週間シングルチャートで初登場2位となり、連続1位獲得数は5作でストップした。Heaven」を発売。project」のCMソングに起用された。