Abstract本研究の目的は、液体界面の低波数領域(0〜数百cm-1)の振動スペクトル(低振動スペクトル)を測定するための計測法を開発し、液体界面における分子の集団運動や分子集合体の構造と分子間相互作用の関係を明らかにすることである。そのための手法として、コヒーレント振動分光法と第二高調波発生法を組み合わせた新たな測定法を考案し、極短パルスレーザーを光源とする測定装置の作製を行った。装置開発においては測定周波数領域の拡大と液体界面測定に向けた装置の高感度化が重要な課題である。感度低下の原因であるレーザーパルスの時間幅の広がりを回折格子対とプリズム対を用いた光学系を用いて補正し、観測周波数領域を約2倍の0〜300cm-1まで拡大することに成功した。これにより、液体中の分子の並進・回転運動に加えて水素結合などを介したメソ構造を鋭敏に反映するphonon-likeな振動運動を観測することが可能となった。本年度はさらに、液体界面の測定に向けた装置の高感度化について検討した。光学系を一般的なポンプ-プローブ配置から過渡格子光学配置へと改良し、従来の測定において感度低下の大きな原因となっていたプローブ光の第二高調波の強度揺らぎの影響を除くことで装置の感度を大幅に向上させた。その結果、界面領域の分子間相互作用を議論するうえで重要な手がかりとなる光電場に対する分子の電子応答と配向変化を空気/水界面において非共鳴励起条件下で観測することにはじめて成功した。