O espólio (58 cx.: 27 691 folhas e não documentos como foi vulgarizado + 251 doc.) é um dos mais completos arquivos literários existentes no ACPC, incluindo a maior parte dos autógrafos conhecidos, em poesia e prosa, cartas recebidas e outros documentos coleccionados pelo poeta. Nele estão incorporados grande parte dos manuscritos de Mário de Sá-Carneiro que acompanharam as cartas enviadas de Paris entre 1913 e 1916. Disponível em microfilme (BNP F. 5500 1-103 ) e em suporte digital para consulta em presença na Sala de Leitura de Reservados.
Comprado pelo Estado em Dezembro de 1979, foi depositado na BNP no mesmo mês e ano e incorporado nos seus fundos em Outubro de 1980. Passou à tutela do ACPC em Janeiro de 1981. Em 1982 foi entregue o original do poema Ella Canta Pobre Ceifeira, pela Sr.ª Dr.ª Mécia de Sena. Em 1990 foram adquiridos os manuscritos Mensagem e O Guardador de Rebanhos (BNP F. 6063-6064), a expensas da Comissão dos Descobrimentos e do Banco Comercial Português. Em 1999 e 2004 foram entregues dois manuscritos pela Dr.ª Maria Aliete Galhoz. Em 2001, o Dr. Steffen Dix fez entrega de mais três documentos. Em 2007 a BNP adquiriu um caderno por ajuste directo aos herdeiros do Escritor. No mesmo ano o acervo foi acrescido com mais quatro documentos adquiridos em leilão: o manuscrito Indícios de Oiro de Sá-Carneiro, dois cadernos de recortes de imprensa sobre o Orpheu, organizados e anotados também por Sá-Carneiro, bem como um álbum com um conjunto de outros recortes. Em 2008 são incorporados 14 lotes de documentos adquiridos em leilão, em 2011 mais um lote e em 2012 mais 3 documentos. Em 2019 adquiriram-se por ajuste direto à família mais de três centenas de documentos, incluindo autógrafos do autor e de terceiros bem como correspondência recebida, enviada e de terceiros.