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A colecção de Escultura reúne cerca de seiscentas peças de arte sacra e civil, compreendidas entre os séculos III e XX.
Dentro da diversidade da Escultura sacra salienta-se a imaginária dedicada à Virgem com peças em madeira polícroma e em Pedra de Ançã do século XIV ao XVI, onde se incluem peças de produção nacional e estrangeira. Naquelas distinguem-se imagens do século XIV em calcário, como uma imagem de Santa Clara e uma Nossa Senhora do Ó atribuída à oficina coimbrã de Mestre Pero.
O núcleo mais completo da colecção é constituído pela obra de António Soares dos Reis (1847-1849). Inclui provas académicas que realizou enquanto aluno e professor da Academia Portuense de Belas-Artes, modelos em gesso e obras finais em mármore ou passadas a bronze, realizadas ao longo da sua carreira. Destacam-se obras como "O Desterrado" (1872-74), prova final de bolseiro em Escultura no estrangeiro, a "Flor Agreste" (1878-1881), como obra de criação livre, ou ainda o busto de encomenda onde atingiu o máximo no "Busto da Inglesa" (1887), considerado como um dos melhores retratos do realismo em Escultura.
Na transição do século XIX para o século XX destaca-se a obra de Teixeira Lopes. Entre os escultores do século XX estão representados na colecção António de Azevedo, Diogo de Macedo, Francisco Franco, Joaquim Correia, Lagoa Henriques, Gustavo Bastos e Canto da Maia.