Este período foi, para Martins Barata, um tempo de quase obsessiva experimentação e estudo tecnológico: o seu atelier transformou-se numa oficina-laboratório, onde, sem cessar, buscava o domínio dos materiais e dos modos de os usar.
Testar pigmentos, refinar e engrossar óleos ao sol, preparar vernizes e telas, painéis em gesso sottile, imprimaturas, emulsões de gomas e resinas, era uma ocupação permanente, espicaçada pelo desafio que constituía uma tecnicidade que, até ali, lhe era estranha.
O preço deste esforço para dominar e aperfeiçoar a técnica foi o de uma produção relativamente pouco abundante, e constituída por um número de obras inacabadas – e até mesmo frequentemente repetidas e recomeçadas, que não apareceram nunca em público e pertencem quase totalmente ao espólio da família.
Em 1947, a Câmara Municipal de Lisboa comemorava os 800 anos da conquista da cidade aos mouros. Integrando as celebrações, a CML teve a iniciativa de produzir uma obra ilustrando a história da cidade – Lisboa, 8 séculos de História.
Para a realização gráfica dos dois grandes volumes desta obra, a Câmara chamou Martins Barata e Almada Negreiros. O primeiro ocupar-se-ia da ilustração histórica e evocativa; o segundo ocupar-se-ia do grafismo geral da obra. A interessante participação de Almada acabou por concentrar-se nas capas, páginas de abertura dos capítulos e alguns cuis de lampe. A Martins Barata coube a realização de numerosas reconstituições, em que pode dar largas ao seu gosto pela verosimilhança e pela fundamentação documentada; o olisiponense das Peregrinações em Lisboa, estava agora confrontado com a reconstituição, e não com o simples registo dos restos do passado.
Surgiu assim uma larga série de ilustrações com várias técnicas – desenho a lápis Wolff e sanguínea, gouache em «grisaille», aguarela. Mas sobretudo, realizou então a capacidade técnica acumulada, em pinturas a têmpera de goma envernizada, e em técnicas mistas de têmpera e velaturas resinosas, exemplares de execução: a reprodução litográfica, apesar de boa, não faz jus à qualidade da matéria dos originais.
Não foi perdido o longo esforço de adaptação a novas técnicas, pois que em 1950 haveria de surgir um novo desafio, que o gosto e a preparação oficinal ajudaram a enfrentar.
Já ia avançado o pontificado do Papa Pio XII, Eugénio Pacelli, quando a cristandade, pela voz dos episcopados de várias nações, entendeu erigir em Roma uma igreja sob a invocação de Santo Eugénio. A intenção era dupla: homenagear o Pontífice através da escolha do santo patrono, e celebrar o Ano Santo, proclamado para 1951. Numerosos países através dos respectivos governos se associaram à iniciativa, como sentido de afirmar o reconhecimento da acção de Pio XII durante os anos difíceis do seu pontificado, sobretudo os da II Guerra Mundial. O entendimento era o de que cada país contribuiria com o financiamento de uma parte do edifício – (capela, altar, obras de arte... ) que seria realizada por artistas italianos. Portugal, dada a devoção Mariana de Pio XII intimamente ligada aos acontecimentos de Fátima, foi convidado a financiar o altar do Transepto, do lado do Evangelho, sob a invocação de Fátima, o que representava uma inegável distinção, por ser o único convite especificamente dirigido e localizado.