Combate pelo imperador Fernando II destacando-se na batalha da Montanha Branca, em 8 de novembro de 1620, demonstrando capacidades como chefe militar, quando tinha apenas 16 anos.
Após longas negociações, casa em 1621 com a sua prima Nicole; esta estava destinada a casar-se com o jovem Luís XIII, o que faria que a Lorena e o Barrois fossem integrados pacificamente na França, mas a morte de Henrique IV põe fim a este projeto e Luís XIII acaba por casar com uma infanta espanhola.
Após deixar disposições prevendo que a autoridade de Carlos de Vaudémont dependeria dos direitos da sua mulher, Henrique II da Lorena morre a 31 de julho de 1624.
Carlos não se contentava com a posição de consorte. Com o apoio do seu pai, ele pretendia obter a totalidade do poder. En novembro de 1625, Francisco de Vaudémont (o pai de Carlos), apoiando-se nos termos do pretenso testamento do duque Renato II, reivindica a coroa ducal. Os Estados Gerais dos ducados avaliam a legitimidade do seu pedido e Nicole e Carlos IV abdicam conjuntamente em seu favor.
Francisco de Vaudémont torna-se duque a 21 de novembro de 1625 sob o nome de Francisco II da Lorena, mas abdica cinco dias mais tarde a favor do seu filho que, assim, se torna o Duque Soberano Carlos IV, mas sem ficar dependente dos direitos da sua mulher.
As relações entre a França e a Lorena degradam-se, uma vez que Luís XIII recusa-se a reconhecer os princípios do direito que havia levado Carlos ao poder, já que a França tinha todo o interesse em que os ducados pudessem ser transmitidos por via feminina, na eventualidade de uma herdeira vir a casar com um príncipe francês.