Em 1962, Leonel Brizola se mudou para o Rio de Janeiro e foi eleito deputado federal. Mas a situação política no país só piorava rumo ao conservadorismo das forças de direita. Até que, em 1964, os militares comandaram um golpe que derrubou o governo do Presidente Jango e instalou no país uma ditadura militar. Brizola, diretamente ligado ao presidente deposto, perdeu seus direitos políticos e se exilou no Uruguai. Em 1977, a ditadura brasileira pediu sua expulsão do país vizinho e foi deportado para os Estados Unidos, onde desenvolveu boas relações com Jimmy Carter. No ano seguinte, foi para Portugal se juntar a outros exilados até voltar para o Brasil em 1979, permitido pela Lei da Anistia. No mesmo ano, foi um dos fundadores do Partido Democrático Trabalhista (PDT) e retomou sua vida política no Brasil.
Em 1982, Leonel Brizola alcançou um feito ainda inigualado na história política de nosso país, foi eleito governador por um estado diferente, o Rio de Janeiro. Pouco depois, a ditadura militar finalmente acabaria no Brasil, em 1985. Com a volta das eleições diretas para presidente e a abertura para os civis, Brizola se candidatou ao posto máximo da política brasileira em 1989. Foi o terceiro candidato mais votado, ficando atrás de Collor e Lula, que disputaram o segundo turno. Brizola apoiaria Lula, mas Collor seria o vencedor no pleito eleitoral. Coube a Brizola disputar o governo do Rio de Janeiro no ano seguinte, para o qual seria eleito pela segunda vez. Mas em 1994 ele tentaria novamente a eleição para presidente, só que sua carreira política ficara abalada ao apoiar o Presidente Fernando Collor de Melo, que sofreu impeachment pelos atos de corrupção revelados em seu governo. O prestígio de Brizola caiu muito, tanto que sua votação foi pífia em 1994. Na eleição seguinte para presidência, foi vice-presidente na chapa liderada por Lula, mas Fernando Henrique Cardoso conseguiu a reeleição. A carreira de política de Brizola só colheria derrotas até sua morte. Foi derrotado nas eleições de 2000 para prefeito do Rio de Janeiro e nas eleições de 2002 para uma vaga no Senado.
Após os fracassos políticos na sua última década de vida, Leonel Brizola continuou envolvido com a política, porém sem tamanha importância como antes. Depois de uma viagem para sua fazenda no Uruguai, retornou ao Brasil com infecção intestinal e forte gripe, um quadro bastante delicado que o deixava debilitado. Sua situação piorou e o forçou a ser internado. Exames foram feitos, mas nada de anormal havia sido encontrado. Quando Brizola estava entrando no elevador para deixar o hospital, sofreu um infarto agudo do miocárdio e faleceu no dia 21 de junho de 2004.
Leonel Brizola foi velado no Palácio da Guanabara, no Rio de Janeiro, e também em Porto Alegre. Foi sepultado em São Borja, fronteira do Rio Grande do Sul com a Argentina, mesmo local onde estão Getúlio Vargas e João Goulart.

O crítico e ensaísta americano passou por Lisboa para apresentar na Cinemateca (de 6 a 10 de fevereiro) uma retrospetiva dedicada ao cineasta austríaco Erick von Stroheim.