O papel principal de Norma Desmond, uma atriz da era do cinema mudo que vive seus dias presa ao saudosismo de sua glória foi oferecido a inúmeras atrizes veteranas, entre elas Mary Pickford e Mae West. Por fim, Gloria Swanson (1899-1983) aceitou a parte, o que a fez retornar as telas após nove anos de ausência. Mas para a parte de Joe Gillis, um jovem e frustrado roteirista que acaba se tornando amante e gigolô de Norma, Wilder achou melhor escolha Montgomery Clift para desempenha-lo. Tudo parecia acertado entre Clift e Wilder, já que o ator lera o roteiro e disse ter se interessado pelo papel, mas na última hora recuou, alegando que estivera vivendo uma situação semelhante ao personagem na vida real, ao se envolver com uma mulher bem mais velha.
O jeito foi Billy Wilder ir rapidamente em busca de um ator para encarnar Joe Gillis. A Paramount, que produziria e distribuiria Crepúsculo dos Deuses, recomendou William Holden, pois segundo o estúdio, poderia ser capaz de dar vida à Gillis, afinal, foi esta empresa que o astro ainda em firmamento havia iniciado seus primeiros trabalhos. Ao receber o roteiro, Holden tratou de aperfeiçoar ao máximo o personagem, e o resultado surpreendeu o diretor Wilder, que adorou sua performance. Com Crepúsculo dos Deuses, William Holden recebeu sua primeira indicação a um prêmio da Academia. Mas na noite do Oscar de 29 de março de 1951, Holden, que competia com James Stewart (Meu Amigo Harvey, 1950), Jose Ferrer (Cyrano de Bergerac, 1950), Spencer Tracy (O Pai da Noiva, 1950) e Louis Calhern (Nobre Rebelde, 1950), perdeu a premiação para Ferrer, que não pôde comparecer ao evento, tendo a atriz Helen Hayes recebido o prêmio em nome do ator.