Todo este conjunto produzia nos fiéis grande emoção devido à decoração total dos espaços, característica do Barroco, e à riqueza dos materiais azul dos azulejos, o dourado da talha, a policromia das pinturas a óleo contribuindo para exemplificar o conceito de arte total.
O século XIX trouxe ao edifício profundas modificações institucionais e funcionais, tendo a extinção das ordens religiosas, em 1834, posto fim às actividades cultuais daquela Instituição.
A partir de 1896 deu-se início a amplas obras de restauro destinadas à conversão dos espaços disponíveis e a sua adaptação a uma nova utilização civil – a instalação do Asilo D. Maria Pia, segundo uma atitude historicista entendível numa cultura tardo-romântica que vigorava na altura.
Para o local foram sendo conduzidos e armazenados painéis de azulejo, que inicialmente se destinavam à decoração dos espaços, mas que acabaram por ali permanecer guardados em caixotes.
Nos inícios do século XX, a fim de poder ser feita a sua salvaguarda patrimonial, diversos monumentos foram colocados sob a tutela do Museu Nacional de Arte Antiga, ficando estabelecido, que a Igreja e dependências da Madre de Deus, em Xabregas, deviam ser consideradas como anexos daquele museu nacional.
Com as comemorações do quinto centenário do nascimento da rainha D. Leonor, a Fundação Calouste Gulbenkian custeou grandes obras no claustro do convento, a fim de ali ser realizada uma grande exposição evocativa. Quando, no dia 7 de Janeiro de 1958, a exposição terminou, foi, de imediato, levantada a questão do aproveitamento daqueles espaços par a instalação de um Museu do Azulejo.
Sob a atenta e conhecedora orientação do Eng. João Miguel dos Santos Simões, o Museu do Azulejo foi crescendo, sala a sala, conquistando o espaço ocupado pelas oficinas do asilo D. Maria Pia.
Por fim, no dia 26 de Setembro de 1980, o Museu do Azulejo emancipa-se, tornando-se Nacional e autonomizando-se em relação ao Museu Nacional de Arte Antiga, do qual constituía um anexo desde 18 de Dezembro de 1965.
Tal como qualquer organismo, os edifícios também precisam de crescer, de se modificar, de se valorizar, concentrando em si mesmos de lugares memória e de vivências passadas, tornando-se, por tudo isto, espaços vivos.