A Acrópole tornou-se um recinto sagrado no século VIII A.C. com o estabelecimento do culto de Atena Polias, cujo templo ficava no lado nordeste da colina. O santuário floresceu sob Peisistratos em meados do século VI A.C., quando a Panathinaia, a maior festa religiosa da cidade, foi estabelecida e as primeiras construções monumentais da Acrópole erguida, entre eles o chamado “Templo Velho” e o Hekatompedos, o antecessor do Partenon, ambos dedicados para Atena.
O santuário de Artemis Brauronia e o primeiro monumento propileu também datam este período. Numerosos ricos ofereciam, tal como o mármore kore e cavaleiros, bronze e estatuetas de terracotta, foram dedicados ao santuário. Várias dessas inscrições mostram a grande importância ao culto de Atena no período arcaico.
Depois dos Atenienses derrotarem os Persas em Maratona, em 490 A.C., eles começaram a construir um templo muito grande, o denominado Pré-Partenon. Este templo ainda estava inacabado quando os Persas invadiram Attica em 480 A.C., saquearam a Acrópole e atearam fogo nos monumentos.
Os Atenienses enterraram as esculturas que se salvaram e ofereciam dentro das cavidades naturais da rocha sagrada, formando assim terraços artificiais, e fortificaram a Acrópole com dois novos muros, o muro de Temístocles ao longo do lado norte e ao sul de Cimon. Vários elementos arquitetônicos dos templos em ruínas foram incorporadas no muro ao lado norte e são visíveis até hoje.
Em meados do século V A.C., quando a Acrópole tornou-se a sede da Liga Ateniense e Atenas foi o maior centro cultural do seu tempo, Péricles iniciou um ambicioso projeto de construção que durou toda a segunda metade do século V A.C. Atenienses e estrangeiros trabalharam neste projeto, recebendo um salário de um dracma por dia. A construção mais importante visível na Acrópole hoje, que é o Partenon, o Propileu, o Erecteion e o templo de Atena Niki, foram construídos durante este período, sob a supervisão dos maiores arquitetos, escultores e artistas do seu tempo.
Os templos ao lado norte da Acrópole alojavam principalmente os cultos Atenienses e aqueles deuses do Olimpo, enquanto a parte sul da Acrópole era dedicada para o culto de Atena em suas muitas qualidades: como Polias (padroeira da cidade), Partenos, Pallas, Promachos (deusa da Guerra), Ergane (deusa do trabalho manual) e Niki (Vitória).