Em 4 de novembro de 1833, leu um artigo à Academia Real Irlandesa expressando números complexos como casais algébricos, ou ordenou pares de números reais. Ele usou álgebra no tratamento de dinâmica num método geral em dinâmica em 1834. Neste trabalho deu sua primeira declaração da função característica aplicada à dinâmica e escreveu um segundo artigo sobre o tópico no ano seguinte. No mesmo ano, nasceu seu filho William Edwin. Helen, em seguida, deixou Dunsinque por nove meses deixando Hamilton para lutar contra a solidão, jogando-se em seu trabalho ainda mais. Em 1835, publicou Álgebra como a Ciência do Tempo Puro, que foi inspirado por seu estudo de Immanuel Kant e apresentado numa reunião da Associação Britânica para o Avanço da Ciência. Neste segundo artigo sobre casais algébricos referiu-se a eles como "passos do tempo". Hamilton foi condecorado em 1835 e naquele ano seu segundo filho, Archibald Henry, nasceu, mas os próximos anos não lhe trouxeram muita felicidade. Após a descoberta dos casais algébricos, tentou estender a teoria aos trigêmeos, e isso se tornou uma obsessão que o atormentou por muitos anos. No outono seguinte, foi a Bristol para uma reunião da Associação Britânica, e Helen levou as crianças com ela à Fazenda Bayly por dez meses. Seu primo Artur morreu, e não muito depois de Helen voltar da mãe, foi embora novamente à Inglaterra desta vez deixando as crianças para trás após o nascimento de uma filha, Helen Eliza Amelia. Neste ponto, William ficou deprimido e começou a ter problemas com o álcool, então sua irmã voltou a morar em Dunsinque.[2]
Helen retornou em 1842, quando Hamilton estava tão preocupado com os trigêmeos que até mesmo seus filhos estavam cientes disso. Em 16 de outubro de 1843, estava caminhando ao longo do Canal Real com sua esposa para presidir uma reunião do Conselho da Academia Real Irlandesa. Embora sua esposa falasse com ele de vez em quando, Hamilton mal ouvia, pois a descoberta dos quaterniões, a primeira álgebra não comutativa a ser estudada, tomava forma em sua mente. Ele não resistiu ao impulso de esculpir as fórmulas para os quaterniões na pedra da Ponte Broome (ou Ponte Brougham a chamava) quando ele e sua esposa a passaram. Em 1958, a Academia Real Britânica ergueu uma placa comemorativa disso. Hamilton sentiu que essa descoberta revolucionaria a física matemática e passou o resto de sua vida trabalhando nisso. Pouco depois, sua vida pessoal voltou a atormentar sua mente. Em 1845, Thomas Disney visitou Hamilton no observatório e trouxe Catherine consigo. Isso deve ter aborrecido William, já que sua dependência do álcool piorou. Em uma reunião da Sociedade Geológica Britânica no mês de fevereiro seguinte, fez uma exposição de si mesmo através de sua intoxicação.[2]
O ano de 1847 trouxe a morte de seus tios, James e Willey, e o suicídio de seu colega no Trinity College, James MacCullagh, o que o perturbou muito. No ano seguinte, Catherine começou a escrever para Hamilton. A correspondência continuou por seis semanas e tornou-se mais informal e pessoal até que Catherine se sentiu tão culpada que confessou ao marido. Hamilton escreveu para o marido dela e informou-o de que nunca mais ouviriam falar dele. No entanto, ela escreveu mais uma vez e desta vez tentou o suicídio (sem sucesso). Hamilton persistiu em sua correspondência com Catherine, que enviou através de seus parentes. Hamilton cedeu ao álcool imediatamente depois disso, mas se lançou em seu trabalho e começou a escrever suas Palestras sobre Quaterniões, que publicou em 1853, mas logo percebeu que não era um bom livro para aprender tal teoria. Ajudou o filho de Catherine, James, a preparar-se para seus exames de associação, que eram sobre quaterniões. Mais tarde naquele ano, recebeu uma caixa de lápis de Catherine com uma inscrição que dizia: "De quem você nunca deve esquecer, nem pensar mal, e quem teria morrido mais contente se tivéssemos mais uma vez nos encontrado".[2]
Hamilton foi direto para Catherine e deu-lhe uma cópia do Palestras sobre Quaterniões. Ela morreu duas semanas depois. Como forma de lidar com sua dor, Hamilton atormentou a família Disney com correspondência incessante, às vezes escrevendo duas cartas por dia. Determinado a produzir um trabalho de qualidade duradoura, Hamilton começou a escrever outro livro Elementos dos Quaterniões, que estimava ter 400 páginas e levar dois anos para ser escrito. O título sugere que modelou seu trabalho nos Elementos de Euclides. O livro acabou dobrando o tamanho pretendido e levou sete anos para ser escrito. Na verdade, o capítulo final estava incompleto quando morreu e o livro foi finalmente publicado com um prefácio de seu filho William Edwin. Hamilton morreu de um grave ataque de gota logo após receber a notícia de que havia sido eleito o primeiro membro estrangeiro da Academia Nacional de Ciências dos Estados Unidos.[2]

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