O local onde está edificada o município de Simão Dias foi, no passado, uma povoação de índios (remanescentes dos Tapuias) fugitivos das expedições colonizadoras do Governador do Norte, Luís de Brito e Almeida no século XVI. Esses índios se estabeleceram nas matas às margens do Rio Caiçá.
As terras do município constituem um relevo acidentado devido à presença de um conjunto de serras, com altitudes que oscilam entre 200 a 750 metros. Isso favorece a existência de uma vegetação menos vulnerável a estiagens típicas do sertão. As zonas de terras entre Simão Dias e Paripiranga, município da Bahia, são formadas por terrenos acidentados, onde é possível verificar a existência de matas fechadas, devido à impossibilidade de cultivo de cereais e pastagens. Nessa mesma zona, existem inúmeros sítios onde se cultivam árvores frutíferas e culturas de subsistência, esse relevo proporcionou aos índios que primeiro povoaram essa região um verdadeiro oásis, frente ao sertão. Daí a origem das diversas denominações que constam em documentos históricos, como: “Matas de Simão Dias”, Matas do Coité ou “Matas do Caiçá”.
A colonização da Região a que pertence o Município de Simão Dias liga-se às primeiras concessões de sesmarias às margens e vizinhanças do rio Vasa-Barris, nos limites com Itabaiana e Jeremoabo.
Os primeiros habitantes do Município foram índios remanescentes da tribo dos Tapuias, integrantes da Missão do jesuíta Gaspar Lourenço, que, para fugir à perseguição da expedição de Luís de Brito. governador da Bahia, na sua tentativa de conquista do território sergipano, ali se refugiaram em fins do século XVI, estabelecendo-se nas florestas do Caicá, num local que mais tarde tomaria o nome de Mata da Moita.