Em 1903 publicou sua primeira obra, Psicologia e Patologia dos Fenômenos ditos Ocultos, fruto de sua tese de doutoramento. Publicou nos anos seguintes mais três trabalhos, relacionadas à descoberta dos complexos afetivos e das significações nos sintomas das psicoses. Em 1905 tornou-se livre docente na Universidade de Zurique.
Além disso, Jung viria a usar as Escrituras Sagradas como referência para a experiência interior de Deus, não como dogmas estáticos à espera de devoção muda, castradores do desenvolvimento pessoal. Ele lamentava que à religião faltasse o empirismo, que alimentaria a sede da personalidade.