Terminado o torneio, o Santos partiu para outra excursão, dessa vez para a Europa. A excursão passou por 9 países, com 22 jogos num intervalo de 44 dias; uma média de uma partida a cada dois dias.[43] Dentre as vitórias santistas na excursão, destacam-se as goleadas de 7-1 sobre a Inter de Milão, com quatro gols de Pelé, e 5-1 contra o Barcelona, com dois gols de Pelé.[43] Durante a viagem, Pelé marcou seu gol 200º, na vitória de 6-0 sobre o Hamburgo.[37] O jogo mais aguardado da excursão era contra o Real Madrid, tetracampeão europeu[44] e com uma equipe considerada uma das melhores de todos os tempos.[45] A partida terminou com vitória madrilenha por 5-3.[44] Pelé marcou o primeiro gol da partida, e foi elogiado pelo treinador do Real Madrid, Luis Carniglia.[46] O então presidente do clube merengue, Santiago Bernabéu, visitou Pelé após a partida, e cogitou sua contratação, mas acabou desistindo por considerá-lo jovem demais.[44][47] Segundo parte da imprensa europeia, o Real Madrid tentaria contratar Pelé ainda no final daquele ano, para substituir Raymond Kopa. A venda nunca se concretizou; o dirigente merengue Raimundo Saporta afirmou anos depois que Real Madrid e Santos chegaram a firmar cláusula de venda, que nunca foi acionada.[26] Pelé foi o artilheiro da excursão europeia, com 28 gols em 22 jogos.[43][48]
Após voltar da Europa, o Santos disputou o Campeonato Paulista. O ataque santista marcou 155 gols nesse campeonato, recorde que se mantém até hoje, com Pelé marcando 46 gols e conquistando a artilharia pela terceira vez seguida.[49] Santos e Palmeiras terminaram o campeonato empatados, e foi decidido que o critério de desempate seria a realização de três partidas entre eles. Após dois empates, a vitória palmeirense no último jogo selou o campeonato do Palmeiras, ficando o Santos com o vice-campeonato.[50] Durante o Campeonato Paulista, Pelé marcou o gol que considera como o mais memorável de sua carreira, no Estádio Conde Rodolfo Crespi, em partida contra o Clube Atlético Juventus, em 2 de agosto. No lance, ao receber um lançamento de um companheiro, Pelé aplicou, de costas, uma meia lua em seu marcador, sem deixar a bola tocar no chão, e na sequência chapelou três adversários, incluindo o goleiro, concluindo o lance sem deixar a bola cair.[51] Como não há imagens de vídeo do jogo, Pelé pediu que uma animação de computador fosse feita com esta finalidade específica.[52] Cinco décadas depois, uma placa foi colocada no estádio em homenagem ao lance.[51]