Para detectar si se ha pulsado la tecla Shift al hacer doble clic en un label solo tienes que sustituir **Keys.Control** por **Keys.Shift** en la sentencia if del código anterior:

If Control.ModifierKeys = **Keys.Shift** Then

Con esta modificación, el código quedaría así:

Private Sub Label1_DoubleClick(ByVal sender As Object, ByVal e As EventArgs) Handles Label1.DoubleClick
If Control.ModifierKeys = **Keys.Shift** Then
'El usuario ha pulsado la tecla Shift al hacer doble clic en el label
MessageBox.Show("Ha pulsado la tecla Shift al hacer doble clic en el label.")
Else
'El usuario ha hecho doble clic en el label sin pulsar la tecla Shift
MessageBox.Show("Ha hecho doble clic en el label sin pulsar la tecla Shift.")
End If
End Sub
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