Le village principal de Saint-Léon-le-Grand a été aménagé à la jonction de la rue Principale et de la rue de la Fabrique. Le chemin du rang des Ambroise vient rejoindre la rue Principale plus ou moins face à l'église. Le coeur du village est situé sur la rive est de la rivière Chacoura et au sud de son affluent le ruisseau Arvisais dont l'embouchure est située à au nord de l'église. Le centre du village de Saint-Léon-le-Grand est situé à au nord du centre du village de Louiseville; et à au-sud-ouest du centre du village de Saint-Sévère.