Scrivi una continuazione per questo paragrafo - Mistrangelo fu successivamente promosso arcivescovo di Firenze il 19 giugno 1899, e servì anche come superiore generale dei Piaristi dal 1900 al 1904. Papa Benedetto XV lo creò cardinale-sacerdote di S. Maria degli Angeli nel concistoro del 6 dicembre 1915. Fu uno dei cardinali elettori che parteciparono al conclave pontificio del 1922
, che ha scelto Papa Pio XI.