Nel 1986, Colón de Carvajal e il suo autista personale sono stati uccisi dal gruppo separatista basco Euskadi Ta Askatasuna (ETA), che aveva aperto il fuoco sull'auto in cui viaggiavano e lanciato una granata a mano all'interno, vicino a Paseo de la Castellana a Madrid, in Spagna. Insieme all'assassinio di Carrero Blanco
Nel 1973 fu la figura più importante assassinata dall'organizzazione.