È stato nominato allenatore della nazionale danese nel 1962, in sostituzione di Arne Sørensen, che aveva portato la Danimarca alla medaglia d'argento alle Olimpiadi estive del 1960. Sfortunatamente per Petersen, la maggior parte dei medagliati d'argento del 1960 erano ora banditi dalla squadra nazionale solo dilettante per aver firmato contratti professionali, e il calcio danese non aveva i giocatori dilettanti per dare seguito al successo. Ha portato la Danimarca al quarto posto tra i quattro partecipanti alla Coppa delle Nazioni Europee del 1964
, dopo aver battuto la nazionale di calcio di Malta, la nazionale di calcio dell'Albania e la nazionale di calcio del Lussemburgo nelle partite di qualificazione. Poul Petersen fu responsabile della Danimarca per 47 partite fino al novembre 1966, vincendo 17 e perdendo 22 partite.