Scrivi una continuazione per questo paragrafo - Partecipante attivo del Concilio Vaticano II (1962-1965), Liénart fu una voce liberale di spicco al concilio e ne fu membro della presidenza. Quando la Curia romana, composta prevalentemente da prelati conservatori, pubblicò un elenco di candidati per i membri delle commissioni del concilio, Liénart obiettò che non vi erano incluse le qualifiche dei candidati. Liénart, assistito dai cardinali Bernardus Johannes Alfrink e Giovanni Colombo, pronunciò uno dei messaggi di chiusura del concilio l'8 dicembre 1965. Fu anche uno dei cardinali elettori nel conclave pontificio del 1963
, che ha scelto Papa Paolo VI.