La prima competizione di Gasol con la nazionale spagnola di basket senior è stata l'EuroBasket 2001, dopo aver vinto il campionato europeo FIBA Under-18 del 1998 e il campionato mondiale FIBA Under-19 del 1999 con le squadre giovanili spagnole. Essendo considerato, contro la sua volontà, il leader della squadra, Gasol finì con la medaglia di bronzo nella competizione. Da allora Gasol ha avuto molto successo con la squadra spagnola, vincendo il Campionato del Mondo FIBA 2006 e gli eventi EuroBasket 2009 e 2011, essendo stato scelto come il giocatore più prezioso nei primi due; ha anche vinto medaglie d'argento agli eventi EuroBasket 2003 e 2007 e agli eventi EuroBasket 2008.
e ai Giochi Olimpici 2012. Gasol è stato anche il giocatore con il punteggio più alto delle Olimpiadi estive del 2004 e il portabandiera della Spagna alla cerimonia di apertura delle Olimpiadi estive del 2012, in sostituzione dell'infortunato Rafael Nadal. Nel 2014, Gasol è stato nominato nella squadra All-Tournament della FIBA Basketball World Cup 2014. Nell'EuroBasket 2015, Gasol è stato nominato MVP della competizione, dopo alcune prestazioni straordinarie, con una media di 25,6 punti e 8,8 rimbalzi per partita (era il leader della competizione per punti per partita e quarto in rimbalzi per partita). Durante le partite a eliminazione diretta della competizione, Gasol ha ispirato la squadra spagnola a cui mancavano molte delle sue stelle come Ricky Rubio, Juan Carlos Navarro, Álex Abrines e suo fratello Marc Gasol. Gasol ha segnato 40 punti nella semifinale contro la Francia, che era la metà dei punti della sua squadra. Il giocatore di 35 anni è stato anche nominato leader della competizione per i colpi bloccati per partita (2.3). Il 7 settembre 2017, in una partita contro l'Ungheria, Gasol è diventato il miglior marcatore di tutti i tempi di FIBA EuroBasket, superando Tony Parker con 1.033 punti. Ha ottenuto 1.183 punti totali all'EuroBasket.