Dopo il ritorno a casa, Jolie ha contattato l'Alto Commissariato delle Nazioni Unite per i Rifugiati (UNHCR) per ottenere informazioni sui luoghi di conflitto internazionali. Per saperne di più sulle condizioni in queste aree, ha iniziato a visitare i campi profughi in tutto il mondo. Nel febbraio 2001, ha fatto la sua prima visita sul campo, una missione di 18 giorni in Sierra Leone e Tanzania; in seguito ha espresso lo shock per ciò che aveva visto. Nei mesi successivi, Jolie è tornata in Cambogia per due settimane e ha incontrato rifugiati afgani in Pakistan, dove ha donato $ 1 milione in risposta a un appello internazionale di emergenza dell'UNHCR, la più grande donazione che l'UNHCR avesse mai ricevuto da un individuo privato.
visita ai campi profughi