Dembélé aloitti uransa Rennesissä ja siirtyi Dortmundiin vuonna 2016. Hän voitti DFB-pokalin "die Borussenin" kanssa kaudella 2016/17, jolloin hän teki maalin finaalissa.
- Mitä? Vuotta myöhemmin hän siirtyi Barcelonaan 105 miljoonalla eurolla, ja hänestä tuli tuolloin kaikkien aikojen toiseksi kallein jalkapalloilija maanmiehensä Paul Pogban rinnalla. Dembélé voitti myöhemmin La Ligan ja Copa del Reyn kaksoispalkinnon loukkaantuneena ensimmäisellä kaudella Espanjassa.