Suárez pelasi Espanjan puolella 32 ottelua ja teki 14 maalia. Hän teki debyyttinsä 30. tammikuuta 1957 voittamalla Alankomaat 5-1 ja edusti Espanjaa sekä vuoden 1962 että vuoden 1966 FIFA-maailmancupissa. Hänen suurin saavutuksensa Espanjan joukkueessa tuli vuonna 1964.
Kun hän yhdessä Josep Maria Fustén, Amancio Amaron, José Ángel Iribarin ja Chus Peredan kanssa auttoi heitä voittamaan Euroopan mestaruuden. Hän pelasi viimeisen ottelunsa Espanjan puolella vuonna 1972.