SNP voitti vuoden 2011 vaaleissa suuren enemmistön. Sturgeon pysyi varapääministerinä ja terveyden ja hyvinvoinnin ministeriön sihteerinä, kunnes hänet nimitettiin ministeriön sihteerinä infrastruktuurin, pääomasijoitusten ja kaupunkien sekä lisätehtävänä valvomaan kansanäänestystä
Skotlannin itsenäistyminen, joka antoi hänelle johdon SNP:n kansanäänestyskampanjasta.