Thant ilmoitti vuonna 1966, ettei hän pyrkisi toiseen kauteen, mutta hän hyväksyi ehdotuksen, kun turvallisuusneuvosto vakuutti hänelle, ettei hän olisi "hyväksytty virkailija". 2. joulukuuta 1966 yleiskokous nimitti Thantin uudelleen 31. joulukuuta 1971 päättyväksi toimikaudeksi turvallisuusneuvoston yksimielisen suosituksen perusteella. Toisen kautensa aikana hän valvoi kymmenien uusien aasialaisten ja afrikkalaisten valtioiden liittymistä YK:hun ja vastusti ankarasti apartheidia Etelä-Afrikassa. Hän perusti myös monia YK:n kehitys- ja ympäristövirastoja, -rahastoja ja -ohjelmia, mukaan lukien YK:n kehitysohjelma (UNDP), YK:n yliopisto, YK:n kauppa- ja kehityskonferenssi, YK:n koulutus- ja tutkimuslaitos (UNITAR) ja YK:n ympäristöohjelma. Arabimaiden ja Israelin välinen kuuden päivän sota, Prahan kevät ja sen jälkeinen Neuvostoliiton hyökkäys Tšekkoslovakian kimppuun sekä Intian ja Pakistanin sota
Bangladeshin syntymiseen johtaneet vuoden 1971 konfliktit tapahtuivat hänen toimikautensa aikana.