Pellegrini rikkoi vuoden 2009 maailmanmestaruuskilpailuissa Rooman 400 metrin vapaasti uimassa maailmanennätyksen uudestaan aika 3: 59.15:lla, voittaen kultamitalin ja tulemalla siten ensimmäiseksi naispuoliseksi uijaksi, joka rikkoi 4 minuutin esteen tapahtumassa; hän voitti kultamitalin myös 200 metrin vapaasti uimassa ja hän rikkoi oman maailmanennätyksensä aika 1: 52.98. Vuonna 2009 hän rikkoi maailmanennätyksen 200 metrin vapaastijuoksussa 1:51,17:lla. Vuoden 2010 Euroopan mestaruuskilpailussa
Budapestissa Pellegrini voitti 800 metrin vapaasti juoksevassa 800 metrin vapaasti juoksevassa 800 m:ssä pronssimitalin Lotte Friisin ja Ophélie-Cyrielle Etiennein jälkeen ja 200 metrin vapaasti juoksevassa 200 m:ssä kultamitalin 1:55.45:llä. Samana vuonna hän ilmoitti työskentelevänsä Laure Manadon entisen valmentajan Philippe Lucasin kanssa.