Hänet nimitettiin Tanskan maajoukkueen valmentajaksi vuonna 1962 Arne Sørensenin tilalle, joka oli johtanut Tanskaa hopeamitaloihin kesäolympialaisissa 1960. Valitettavasti Petersenille useimmat vuoden 1960 hopeamitalistien pelaajat suljettiin nyt amatöörijoukkueesta, koska he olivat allekirjoittaneet ammattilaisjärjestelyt. Tanskan jalkapallossa ei ollut amatööripelaajia, jotka voisivat jatkaa menestystään. Hän johti Tanskaa neljännen sijalle neljästä osallistujasta vuoden 1964 Euroopan kansojen jalkapallokisoissa.
, joka voitti Maltan jalkapallojoukkueen, Albanian jalkapallojoukkueen ja Luxemburgin jalkapallojoukkueen urheiluotteluissa. Poul Petersen johti Tanskaa 47 ottelussa marraskuuhun 1966 saakka, voittaen 17 ja häviäen 22 ottelua.