Sarti on erityisen arvostettu hänen roolistaan aloitusvahtimena menestyksekkäässä "Grande Inter" -puolella 1960-luvulla managerin Helenio Herreran alaisuudessa. Hän liittyi klubiin vuonna 1963, ja joukkueessa ollessaan hän muodosti legendaarisen kumppanuuden puolustajien Burgnichin ja Facchettin sekä siivooja Armando Picchin kanssa Interin sitkeässä "catenaccio" -puolustuksessa, joka auttoi joukkuetta valloittamaan italialaisen, eurooppalaisen ja maailman jalkapallon. Viiden kautensa aikana hän voitti kaksi Serie A -tittelin, kaksi Euroopan Cupia ja kaksi Intercontinental Cupia. Jätettyään Interin vuonna 1968 hän vietti myöhemmin kauden 1968-69.
Juventus on Roberto Anzolinin varapuoli. Seuraavana kaudella hän liittyi Unione Valdinievoleen, jossa hän pysyi eläkkeelle jäävänsä vuonna 1973.