Espanjan sisällissodan alussa hänet vangittiin Ibizassa ja vapautettiin elokuussa 1936, kun saari palasi tasavaltalaisten valtaan. Marraskuussa 1936 hän oli Madridissa, kun hän oli vallannut aristokraatin palatsin (Palacio de Zabálburu) lähellä Retiro-puistoa Alianza de Intelectuales Anti-fascistas -järjestönsä päämajaksi, josta tuli Gerda Taron toinen koti. Espanjan sisällissodan aikana Albertiista tuli vasemmistolaisten runollinen ääni ja hän lähetti usein pääkaupungista Madridin piirityksen aikana.
Hän kirjoitti runot kaupungin puolustajien kunniaksi. XV:n kansainvälisen prikaatin sanomalehdessä "Vapaaehtoinen vapauden puolesta" oli tuskin yhtäkään numeroa, jossa ei olisikaan hänen runojaan. Vuoden 1939 alussa hän ja hänen vaimonsa olivat Eldassa pyörittäen suurta maalaistaloa hotellina, johon monet pakkosiirtolaisuuden harkitsevat republikaanit kokoontuivat. Näitä olivat muun muassa La Pasionara, Enrique Líster ja Juan Modesto. Espanjan tasavaltalaisten asevoimien kukistuttua ja tasavallan purkauttua kapinallispuolueen toimesta Alberti ja María pakenivat Pariisiin Oranin kautta ja muuttivat asunnolle yhdessä Pablo Nerudan kanssa Quai de l'Horlogeen. He asuivat Pariisissa vuoden 1940 loppuun saakka ja työskentelivät ranskalaisen radion kääntäjinä ja "Paris-Mondialin" latinalaisamerikkalaisten lähetysten julistajina. Saksalaisten Ranskan miehityksen jälkeen he purjehtivat Marseillesista Buenos Airesiin SS Mendozassa.