Завърши следното изречение: Тант обяви през 1966 г., че няма да се кандидатира за втори мандат, но прие проект, когато Съветът за сигурност го увери, че няма да бъде "прославен клерк". На 2 декември 1966 г. Общото събрание отново назначава Тант за срок, изтичащ на 31 декември 1971 г. по единодушна препоръка на Съвета за сигурност. По време на втория си мандат той наблюдава влизането в ООН на десетки нови азиатски и африкански държави и е твърд противник на апартейда в Южна Африка. Той също така създава много от агенциите, фондовете и програмите на ООН за развитие и околна среда, включително Програмата на ООН за развитие (ПРООН), Университета на ООН, Конференцията на ООН за търговия и развитие, Института на ООН за обучение и изследвания (UNITAR) и Програмата на ООН за околна среда. Шестдневната война между арабските страни и Израел, Пражката пролет и последващото съветско нахлуване в Чехословакия, както и
Индо-пакистанската война от 1971 г., водеща до раждането на Бангладеш, се случи по време на мандата му като генерален секретар.