2014ko uztailaren 22an Vrsaljko Serie Ako Sassuolorekin sinatu zuen 3,5 milioi euroren truke gehi 2 milioi euroko hobariak. Sassuoloren defentsaren funtsezko parte bihurtu zen Eusebio Di Francesco entrenatzailearen agindupean, eta, azkenean, taldeari lehenengo Europa League sailkapena lortzen lagundu zion Serie A-n 6. postuan amaitu ondoren.
Juventusek Milan gainditzea, Europan jokatzeko.