1957an Angelillo Internazionale italiar taldeak kontratatu zuen, Angelo Moratti orduko presidentearen eskutik. Serie A-n debuta egin zuen 1957ko irailaren 8an, Torinoren aurka 0-0eko berdinketan, eta 16 gol sartu zituen bere lehen denboraldian.
-Ez da izango. 1957tik 1961era bitartean, 127 partida jokatu zituen "Nerazzurri" taldearekin, 77 aldiz sartuz. Serie A-n, 113 partidan aritu zen eta 68 gol sartu zituen Internazionale taldean, eta klubaren kapitaina ere izan zen.