Voltooi die volgende sin: Die Cardinals het Davalillo saam met Nelson Briles in Januarie aan die Pittsburgh Pirates verruil vir Matty Alou en George Brunet. Hy het voortgegaan in sy rol as 'n nutspeler, wat meestal regshandige pitchers gekonfronteer het en al drie buiteveldsposisies en as 'n eerste baseman gespeel het. Davalillo het die jaar afgesluit met 'n.285 slaggemiddelde, wat die Pirates gehelp het om die National League Eastern Division-titel te wen. Die Pirates het die San Francisco Giants in die
1971 Nasionale Liga Kampioenskapreeks voor die 1971 Wêreldreeks teen die Baltimore Orioles. In 1972 het hy voortgegaan om 'n waardevolle rolspeler te wees, en in 117 wedstryde vir 'n loopbaan-hoë.318-balgemiddeld te slaan, wat die Pirates gehelp het om die Oos-afdeling-vlag te wen, voordat hulle aan die Cincinnati Reds verloor het in die 1972 National League Championship Series.