Skryf'n voortsetting vir hierdie paragraaf - Die Cardinals het Davalillo saam met Nelson Briles verruil na die Pittsburgh Pirates vir Matty Alou en George Brunet in Januarie. Hy het voortgegaan in sy rol as 'n nutspeler, wat meestal regshandige pitchers gekonfronteer het en al drie buiteveldsposisies en as 'n eerste baseman gespeel het. Davalillo het die jaar afgesluit met 'n.285 slaggemiddelde, wat die Pirates gehelp het om die National League Eastern Division-titel te wen. Die Pirates het die San Francisco Giants in die 1971 National League Championship Series verslaan
voordat hy die 1971 Wêreldreeks teen die Baltimore Orioles gewen het. In 1972 het hy voortgegaan om 'n waardevolle rolspeler te wees, en in 117 wedstryde vir 'n loopbaan-hoë.318-balgemiddeld te slaan, wat die Pirates gehelp het om die Oos-afdeling-vlag te wen, voordat hulle aan die Cincinnati Reds verloor het in die 1972 National League Championship Series.