Scrivi una continuazione per questo paragrafo - Alle Olimpiadi estive del 2012 a Londra, ha nuovamente battuto il suo record americano e ha stabilito un record olimpico con un tempo di 56,25 secondi nel suo 100 metri farfalla qualificazione. Nella finale dei 100 metri farfalla, ha vinto la medaglia d'oro e ha stabilito un nuovo record mondiale con il suo tempo di 55,98. Vollmer ha anche gareggiato nella staffetta 4 × 200 metri stile libero
- No, no. Ha nuotato la seconda tappa con un tempo di 1:56.02, mentre la squadra degli Stati Uniti ha vinto l'oro con un tempo di 7:42.92. Nel suo evento finale, la staffetta 4 × 100 metri, Vollmer ha vinto un altro oro con Missy Franklin, Rebecca Soni e Allison Schmitt. Nuotando la gamba a farfalla, Vollmer ha registrato un tempo diviso di 55.48, mentre la squadra statunitense ha stabilito un nuovo record mondiale con un tempo di 3:52.05, migliorando il precedente record di 3:52.19 stabilito dalla Cina nel 2009.