La sua prima opera, The Zoo Story, scritta in tre settimane, fu messa in scena per la prima volta a Berlino nel 1959 prima di essere finalmente presentata in anteprima a Broadway nel 1960. La sua opera successiva, The Death of Bessie Smith, fu presentata in anteprima a Berlino prima di arrivare a New York. Secondo la più iconica opera di Albee, Who's Afraid of Virginia Woolf?, aperta al Broadway il 13 ottobre 1962, e pubblicata il 16 maggio 1964, il lavoro di Albee aveva varie rappresentazioni della comunità LGBTQIA, spesso sfidando l'immagine di un matrimonio eterosessuale. Nonostante la sfida alle opinioni della società sulla comunità gay, Albee non si considerava un sostenitore LGBT. Il lavoro di Albee criticava tipicamente il sogno americano.
Elizabeth Taylor, Richard Burton, George Segal e Sandy Dennis.