Casillas ha iniziato le prime due partite del Gruppo D contro la Russia e la Svezia prima di essere riposato al posto del portiere di seconda scelta Pepe Reina per l'eliminazione della Grecia dalla fase a gironi della Spagna. Casillas ha salvato due rigori da Antonio Di Natale e Daniele De Rossi mentre la Spagna ha eliminato l'Italia nei quarti di finale con una vittoria a 4-2 dopo un pareggio il 22 giugno. La Spagna ha poi vinto la competizione con una vittoria a 1-0 contro la Germania nella finale del 29 giugno. Casillas ha tenuto Casets puliti in tutte le partite di quarti di finale, semifinale e finale, con il primo gol della Svezia di Zlatan Ibrahimović che è stato l'ultimo contro di lui.
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