Nel 1957 Angelillo fu firmato dal club italiano Internazionale dall'allora presidente del club, Angelo Moratti; fece il suo debutto in Serie A con il club l'8 settembre 1957, in un pareggio a casa 0-0 contro il Torino, e segnò 16 gol nella sua prima stagione.
- No, no. Dal 1957 al 1961 ha giocato 127 partite con i "Nerazzurri", segnando 77 volte. In Serie A, è apparso in 113 partite e ha segnato 68 gol per l'Internazionale, servendo anche come capitano del club.