2020年11月,喺客場4比0擊敗拜仁慕尼黑之後,同埋好多重點球員受傷之後,西米奧內改造咗隊伍,佢喺阿特萊蒂克教練生涯第一次用三人防守. 喺呢組隊入面,卡拉斯科扮演左翼後衛,左中后衛馬里奧·赫莫索 (Mario Hermoso) 被指令喺卡拉斯科前進時,喺左後衛位置上扮演左翼後衛,呢個使得隊伍喺三人防守同四人防守之間有戰術上的彈性. 改咗隊伍之後 球隊嘅防守強化咗,開始連續嘅勝利,其中包括對巴塞羅那嘅一勝零. 呢一連串令球隊喺2020<unk>21年西甲比賽中比皇家馬德里同巴塞羅那領先10分.
我哋喺二月份攞到冠軍 但係,二月到四月嘅成績唔好,結果係阿特萊蒂科被切爾西淘汰出歐冠,而皇家馬德里喺最後一場比賽前將聯賽差距縮到兩分,意味著阿特萊蒂科需要喺最後一輪贏一場比賽,才能贏得冠軍. 謝謝第67分鐘蘇亞雷斯嘅得分,馬德里足球俱樂部最終以2比1勝皇家瓦拉多利德,最終贏得西米歐內帶領下第二個西甲冠軍.