Irakurri pasarte hau, eta erantzun ondoren galdera pasartearen hizkuntza berean:  Pasaia: Joliek, ondoren, Antonio Banderasekin batera bere posta bidezko emaztegai gisa aritu zen Original Sin (2001) filmean, kritikariek eta ikusleek gaizki jaso zuten film sorta baten lehena. New York Times egunkariko Elvis Mitchell kritikoak zalantzan jarri zuen Joliek Oscar bat irabazi zuen antzezpenaren ondoren "zentzugabekeria sotil" batekin jarraitzeko hartu zuen erabakia. Life or Something Like It (2002) komedia erromantikoak, arrakastarik ez izan arren, Jolie-rentzat ezohiko aukera izan zuen. Salon-eko Allen Barrak bere kazetari pertsonaia anbiziozkoa emakumezko rola betetzeko saiakera arraroa dela pentsatu zuen, bere antzezpena "ez dela lurretik irteten punk jartzen den eszena bat arte eta greba egiten duten autobus langile talde bat 'Satisfaction' kantatzen gidatzen duen eszena arte". Nahiz eta diru-sarreretan arrakastarik ez izan, Jolie aktore gisa eskaria mantendu zuen; 2002an, Hollywoodeko aktore ordainduenetakoen artean kokatu zen, hurrengo bost urteetan film bakoitzeko 10 - 15 milioi dolar irabaziz. Joliek Lara Croft-en bere papera errepikatu zuen Lara Croft: Tomb Raider <unk> The Cradle of Life (2003), jatorrizkoa bezain errentagarria ez zena, nazioarteko diru-sarreran 156,5 milioi dolar irabaziz. Halaber, Kornen "Did My Time" abestiaren bideoklip batean ere aritu zen, eta bideoklipa hurrengoa sustatzeko erabili zen. Bere hurrengo filma Beyond Borders (2003) izan zen, eta bertan Clive Owenek antzeztutako laguntza-langile batekin bat egiten duen gizarteko pertsonaia bat interpretatu zuen. Nahiz eta arrakastarik ez izan ikusleekin, film hau Joliek egindako hainbat proiektu pasionalen artean lehena da, kausa humanitarioei arreta erakartzeko. Beyond Borders kritikoen porrota izan zen; Kenneth Turan Los Angeles Times egunkariak Jolieren gaitasuna aitortu zuen "elektrizitatea eta sinesgarritasuna ekartzeko rolak", baina idatzi zuen "pertsonaia hibrido baten limboak, gaizki idatzitako kartoizko pertsona batek, euliak kutsatutako, odola eta tripak munduan, erabat garaitzen du". 2004 urtean Jolie agertzen duten lau film kaleratu ziren. Lehenengoz Taking Lives thrillerrean agertu zen, FBIko profilgile gisa, Montrealeko polizia bat serieko hiltzaile bat harrapatzen laguntzeko. Filmak kritika ezberdinak izan zituen; The Hollywood...  Galdera: zenbat diru irabazi zuen filmak?
167,3 milioi dolarreko balioa.