Cardinalsen ordukoek Davalillo eta Nelson Briles... Pittsburgheko Pirates taldera aldatu dute... Matty Alou eta George Brunerekin batera. Erabilgarritasun jokalari gisa jarraitu zuen, gehienetan eskuineko pitcherrei aurre eginz eta hiru kanpoko posizioetan eta lehen base-jokalari gisa jokatuz. Davalillok 285ko batez bestekoarekin amaitu zuen urtea, Pirates taldeari Liga Nazionalaren Ekialdeko Dibisioko titulua irabazten lagunduz. San Franciscoko Giants taldea garaitu zuen
1971ko Liga Nazionalaren txapelketako txapelketa irabazi zuen Baltimore Oriolesen aurka 1971ko Munduko Seriea irabazi aurretik. 1972an, bere ibilbidean.318ko batez besteko bat egin zuen 117 partidetan, eta Pirates taldeari Ekialdeko Mailako txapela irabazten lagundu zion, Cincinnati Reds taldearen aurka 1972ko Liga Nazionalaren Txapelketan galdu aurretik.