Cardinalsen ordenagailuak Davalillo Nelson Brilesekin trukatu du Pittsburgheko Piratesekin... Matty Alou eta George Brunerekin urtarrilean. Erabilgarritasun jokalari gisa jarraitu zuen, gehienetan eskuineko pitcherrei aurre eginz eta hiru kanpoko posizioetan eta lehen base-jokalari gisa jokatuz. Davalillok 285ko batez bestekoarekin amaitu zuen urtea, Pirates taldeari Liga Nazionalaren Ekialdeko Dibisioko titulua irabazten lagunduz. Piratek San Francisco Giants taldeari irabazi zioten 1971ko Liga Nazionalaren Txapelketan.
1971ko finala irabazi zuen Baltimore Orioles-en aurka. 1972an, bere ibilbidean.318ko batez besteko bat egin zuen 117 partidetan, eta Pirates taldeari Ekialdeko Mailako txapela irabazten lagundu zion, Cincinnati Reds taldearen aurka 1972ko Liga Nazionalaren Txapelketan galdu aurretik.