Escriu una continuació per a aquest paràgraf - Els Cardinals van canviar Davalillo juntament amb Nelson Briles als Pirates de Pittsburgh per Matty Alou i George Brunet al gener. Va continuar en el seu paper com a jugador utilitari, enfrontant-se principalment a pitchers dretes i jugant a les tres posicions de camp i com a primer jugador de base. Davalillo va acabar l'any amb una mitjana de bates de.285, ajudant els Pirates a aconseguir el títol de la Divisió Est de la Lliga Nacional. Els Pirates van derrotar els San Francisco Giants a la National League Championship Series de 1971
abans de guanyar les World Series de 1971 contra els Baltimore Orioles. El 1972, va continuar sent un valuós jugador de rol, batent per una mitjana de bates de.318 en 117 partits, ajudant als Pirates a guanyar el banderó de la Divisió Est, abans de perdre contra els Cincinnati Reds a la sèrie de campionats de la Lliga Nacional de 1972.