Va ser nomenat entrenador de l'equip nacional danès el 1962, en substitució d'Arne Sørensen, que havia portat a Dinamarca a les medalles de plata als Jocs Olímpics d'estiu de 1960. Desafortunadament per Petersen, la majoria dels medallistes de plata de 1960 van ser expulsats de l'equip nacional només amateur per haver signat contractes professionals, i el futbol danès no tenia jugadors amateurs per seguir l'èxit. Va aconseguir que Dinamarca ocupés el quart lloc de quatre participants a la Copa d'Europea de Nacions de 1964.
, havent vençut a l'equip nacional de futbol de Malta, a l'equip nacional de futbol d'Albània i a l'equip nacional de futbol de Luxemburg en els partits de qualificació. Poul Petersen va estar a càrrec de Dinamarca durant 47 partits fins al novembre de 1966, guanyant 17 i perdent 22 partits.