Jolie va adoptar una filla, Zahara Marley, de sis mesos, d'un orfenat d'Addis Abeba, Etiòpia, el 6 de juliol de 2005. Zahara va néixer com a Yemsrach el 8 de gener de 2005, a Awasa. Jolie inicialment creia que Zahara era una orfa de la SIDA, basat en el testimoni oficial de la seva àvia, però la seva mare biològica més tard es va presentar als mitjans de comunicació. Va explicar que havia abandonat la seva família quan Zahara es va posar malalta, i va dir que pensava que Zahara era "molt afortunada" d'haver estat adoptada per Jolie. Jolie va ser acompanyada pel seu soci, Brad Pitt, quan va viatjar a Etiòpia per prendre la custòdia de Zahara.
21 de febrer de 2008