Jair es va traslladar a l'equip italià Internazionale el novembre de 1962, i va jugar un total de 260 partits per al club de Milà en dues temporades (1962-1967 i 1968-1972). Va ser un membre clau de l'equip "Grande Inter" d'Helenio Herrera a l'ala dreta, i va guanyar quatre títols de la Serie A (dos dels quals van ser consecutius), i dues Copas d'Europa el 1964 i 1965, així com Copas Intercontinents consecutives el 1964
i 1965, durant el seu temps al club.