Jefferis va representar Austràlia a les Olimpíades de 2002, 2006
i els Jocs de la Commonwealth de 2010. Als Jocs de la Commonwealth de 2006, va guanyar una medalla d'or en l'esdeveniment masculí, una medalla d'or en els anells i una medalla de plata en la competició per equips. Als Jocs de la Commonwealth de 2010, va ajudar Austràlia a guanyar la seva primera medalla d'or en l'esdeveniment per equip masculí, i va prendre un or individual en les barres paral·leles i bronze en l'esdeveniment de tot arreu. Va competir en els Campionats del Món de 2003, 2005, 2006, 2007, 2010 i 2011. Al Campionat de 2003, va ser el membre més jove de l'equip australià. El seu millor rendiment als Mundis va ser el dotzè lloc en la competició de tot arreu el 2006.