Naast de indrukwekkende kamers is er natuurlijk de kunstcollectie. Edouard André begint zijn collectie met wat men indertijd ‘bimbelots’ noemt, oftewel ´snuisterijen´. Een relatief begrip, als je je bedenkt dat het hier gaat om kleine charmante zilverstukken, sieraden, miniaturen en tapijten. Ook verzamelt hij de typische schilderijen van zijn tijd, zoals landschappen en genre stukken van Delacroix.
In 1872 hangt hij zijn politieke carrière aan de wilgen en richt zich volkomen op het verzamelen van kunst. Niet alleen heeft hij er het huis en de middelen voor, ook houdt hij er een voor die tijd originele kijk op na door schilderijen te combineren met beeldhouwwerken, meubelstukken en kunstvoorwerpen uit dezelfde perioden (een opstelling die het Museum des Decoratifs nu als onderscheidend bestempeld bij hun tentoonstelling Fast Forward).